Molpro
Molpro是一款功能全面的量子化學計算軟件，其優勢在于對電子結構的高精度計算，并且提供的算法更加全面，包括密度泛函DFT、微擾理論MPn、多參考組態相互作用(MR-CI)、耦合簇(CC)以及其他相關方法，是國際上廣泛應用的專業級量化計算軟件。
Molpro軟件的作者H. -J. Werner教授是國際量子分子科學院(International Academy of Quantum Molecular Science)院士，并且自1995年以來一直擔任Int. Rev. Phys. Chem.和Phys. Chem. Chem. Phys.等多種期刊的編輯，精于理論化學的算法研究。H.-J. Werner教授和P. Knowles教授從編程層面上對Molpro的運算模塊做了大量優化，因此Molpro可以說是目前計算速度最快的量化軟件之一。這尤其體現在處理激發態的時候，Molpro用MR-CI方法通常只需10個循環即可自洽收斂，而不會像其它軟件常用的CASSCF方法那樣難以收斂，并且MR-CI的計算結果更加精確。
Molpro2015.1新功能：
- Projector-based wavefunction-in-DFT embedding
- Intrinsic bond-orbital analysis and orbital localization (IBO).
- Interface to NBO6
- Beyond LMP2 treatment of intermolecular pairs in local coupled cluster methods
- Distinguishable cluster Approximation (DCSD and DCSD-F12)
- Analytical energy gradients
- Orbital relaxed properties and analytical nuclear gradients for excited states
- PNO-LMP2 and PNO-LMP2-F12
- Magnetizability and rotational g-tensor at DF-LMP2 level using GIAOs
- Faster density fitting integral routines
- Vibrational perturbation theory: VPT2
- Vibrational multi-reference methods: VMCSCF, VMRCI
- Anharmonic Franck-Condon factors: FCON
- Transformation of multi-dimensional potential energy surfaces: PESTRANS
- Localized normal coordinates
- Calculation of arbitrary vibrational states: VIBSTATE
- Raman scattering activities
- Reaction databases
- 0.0.1 New density-fitting DFT-SAPT program
Molpro2012.1
新的方法包括：
- 準變分耦合簇方法
- RS2-F12與MRCI-F12
- 擴展CASPT2
- 擴展顯關聯耦合簇方法
- OSV-LCCSD(T)、SAPT（CCSD）
- 激發態的局域方法
-
FCIQMC: 隨機Full CI
在功能上的增加：
- 使用基于DF-LMP2的GIAOs計算NMR屏蔽張量
- Ab Initio Multiple Spawning Dynamics
- CCSD, DF-MP2, DF-CASSCF, DF-RS2梯度計算
在效率與精度上的改進：
- 新的內收縮MRCI代碼MRCIC
- 密度擬合加速CASSCF和CASPT2、LCCSD(T)、LUCCSD(T)、LRPA、LMP2-F12、LCCSD(T)-F12
- 對高自旋開殼層體系，改進了SCF算法
基本功能列表
- 有效核勢(ECP)和核極化勢(CPP)。
- 閉殼層和開殼層(包括自旋約束和非約束)自洽場方法(RHF、UHF)。
- Kohn-Sham框架下的密度泛函理論(DFT)，支持大量廣義梯度近似(GGA)交換泛函和相關泛函。
- 閉殼層單參考態電子相關方法：Moller-Plesset微擾理論(MP2-MP4)、耦合簇方法(CCSD(T))、二次組態相互作用方法(QCISD(T)以及Brueckner耦合簇方法BCCD(T))；
- 開殼層單參考態電子相關方法：開殼層自旋非限制與自旋限制的MP2方法(UHF-UMP2、 ROHF-RMP2)、(部分約束的)開殼層耦合簇方法(RHF-UCCSD(T)、RHF-RCCSD(T))。
- 計算量相對于分子尺度增長為線性標度的局域電子相關方法：LMP2、LQCISD(T)、 LCCSD(T)。
- 開殼層和閉殼層的直接相關(Explicitly correlated)方法：MP2-F12、LMP2-F12、 CCSD(T)-F12。
- 可以直接計算激發能的CIS、CC2和EOM-CCSD方法。
- 多組態自洽場(MCSCF)方法，包括CASSCF和RASSCF，并可以處理一般態平均(general state-averaged)的能量泛函。
- 內部收縮的多參考態組態相互作用(MRCI)，包括多種變形，例如：MR-ACPF，MR-AQCC。
- 一般的多參考態二階與三階微擾理論(MRPT2/CASPT2、MP-PT3/CASPT3)，多態(multistate)CASPT2。
- 全組態相互作用方法(FCI)。
- 使用直接積分技術(Integral-direct)的Hartree-Fock、DFT、MCSCF和電子對相關方法(MPn、CCSD、MRCI)。
- 使用密度擬合技術(Density Fitting)的Hartree-Fock、DFT、MP2、LMP2、LCCSD(T)、 MP2-F12、 LMP2-F12方法。
- 可以計算解析能量梯度的方法有：SCF、DFT、MP2、QCISD(T)、LMP2、LQCISD、SA-MCSCF/CASSCF以及MR-PT2/CASPT2。密度擬合方法已應用于SCF、DFT和LMP2的梯度計算。
- 閉殼層HF和(single state)MCSCF/CASSCF的解析能量二階導數(Hessians)。
- 在所有方法中都能計算數值能量梯度和數值能量二階導數(Hessians)。
- 自動進行幾何構型優化、過渡態尋找、反應路徑跟蹤。
- MCSCF的解析非絕熱耦合(non-adiabatic coupling)矩陣元計算，MRCI的數值非絕熱耦合矩陣元計算。
- 自動計算簡諧和非簡諧振動頻率、振動強度和熱力學性質。
- 點電荷陣列的能量梯度(為做QM/MM優化)。
性質計算 & 波函數分析
- 以下方法可以計算多種單電子性質：HF、DFT、MCSCF/CASSCF、MRCI、EOM-CCSD。使用以下方法計算多種躍遷性質：MCSCF/CASSCF、MRCI、EOMCCSD(CASSCF和MRCI也可計算不同的軌道組成的波函數之間的躍遷)。MCSCF/ CASSCF能計算一些雙電子性質(例如角動量算符)。
- CASSCF和MRCI的自旋-軌道耦合(spin-orbit coupling)。使用有效核勢方法或使用Breit- Pauli形式。
- Mulliken電荷分析和多極矩分布分析。
- NBO分析。
- CASSCF波函數的價鍵(Valence-Bond)分析和能量最優化的價鍵波函數計算。
- 軌道局域化(Boys，Pipek-Mezey)。
圖形顯示計算結果
最新版Molpro 提供可視化工具MolproView，可用來直觀地顯示計算結果。MolproView的使用非常簡單，它能夠自動識別Molpro 的標準輸出文件，根據其中的XML標記將計算結果轉化為便于閱讀的常規網頁格式，并可利用jmol插件顯示分子三維模型。
目前MolproView可用于顯示以下項目：
1、單點能計算和頻率分析的結果；
2、幾何優化過程中的分子構型和能量變化；
3、勢能面掃描結果；
4、三維結構信息，如分子軌道的形狀等；